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【科研成果】范德华封装产生的局部高压诱导碳纳米管发生结构塌缩

近日,上海交通大学史志文课题组在《Nature Communications》上发表题为“Collapse of carbon nanotubes due to local high-pressure from van der Waals encapsulation”的最新研究成果,报道了低维材料范德华(vdW)堆叠封装引起的碳纳米管(CNTs)的结构塌缩,并使碳纳米管发生从金属性到半导体性的转变。

高压可以极大地改变材料的力、热、光、电等性质,甚至引起结构相变,是目前研究材料物理的常用有效手段。然而,施加高压却不是一件容易的事情,通常需要用到专门的高压设备,比如巨大的压机或者昂贵的金刚石对顶砧。另一方面,范德华(vdW)堆叠已经逐渐成为一种非常便捷的构建和研究低维材料的方法,越来越普及。

史志文团队研究发现,通过简单地将二维六方氮化硼(hBN)材料堆叠覆盖在碳纳米管之上,就可以在碳纳米管上产生高达10GPa的局域高压,并使得被覆盖的碳纳米管发生结构塌缩。进一步研究还发现,结构塌缩可以使金属性碳纳米管转变为半导体性碳纳米管。这一研究成果不仅给出了一种新颖而又便捷的产生局域高压(GPa量级)的方法,同时制备得到的半导体性塌缩碳管为纳米电子学和纳米光子学研究领域提供了一种新材料。

图一:范德华封装引起碳纳米管结构塌缩。(a) hBN封装的CNT坍塌的示意图。(b) 塌缩CNT的AFM形貌。(c) 形貌线剖面图。(d)CNT的初始高度和塌缩高度的统计数据。(e) 初始CNT的拉曼光谱 (f) hBN封装的坍塌CNT的拉曼光谱。

原子力显微镜测量显示,无论初始的单壁碳纳米管直径是多少,塌缩后高度统一变成0.7 nm左右,约等于双层石墨烯的高度。进一步的拉曼光谱表征显示,塌缩后的碳纳米管的拉曼G峰出现了蓝移,峰宽也发生了变宽,同时出现了原始碳管中没有的D峰。根据拉曼G峰的变化,推断出六方氮化硼封装下的局域压强达到了GPa的量级,最大局域压强可以达到10 GPa。

图二:分子动力学模拟范德华堆叠产生的局域高压

研究团队通过分子动力学模拟验证了碳纳米管的结构性塌缩,给出了氮化硼封装下各向异性的应力分布,与实验结果相符合。大量的统计研究发现,这种方法可以诱导约77%的碳纳米管发生结构塌缩。此外,研究还发现石墨烯等其他二维材料的封装也可以产生局域高压使碳纳米管发生结构塌缩。

图三:碳纳米管结构塌缩诱导的金属-半导体相变

此外,运用扫描近场光学显微技术,研究人员发现金属性碳纳米管塌缩后的能带会打开一个带隙,发生金属性到半导体性的相变。通过静电栅压调控,发现塌缩区域的碳纳米管的等离激元呈现非线性拉廷格液体等离激元的行为,与之对应的是非塌缩区域的线性拉廷格等离激元,这一现象反映出塌缩的金属性碳纳米管发生了半导体性相变。通过密度泛函理论计算,发现碳纳米管在发生结构塌缩时电子能带会发生变化,与实验中观测到的金属-半导体转变结果一致。

上海交通大学物理与天文学院博士生胡成陈佳俊周先亮谢宇烽为论文共同第一作者,史志文教授为通讯作者。论文合作者还包括物理与天文学院张月蘅教授、梁齐教授,以及东南大学的万能研究员。本工作所涉及的器件加工在上海交大物理与天文学院微纳加工平台完成,本工作所使用的六方氮化硼晶体由东南大学万能研究员提供,本工作得到国家重点研发计划和国家自然科学基金的资助,在此表示衷心感谢。

论文链接

Paper link

https://www.nature.com/articles/s41467-024-47903-3


图文编辑:刘真

责任编辑:叶丹、朱敏

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